氢能新突破！Nature发布了南开大学团队的国际合作成果

国际顶级学术期刊《自然》于北京时间4月24日晚上。(Nature)南开大学电子信息与光学工程学院罗景山教授课题组与英国剑桥大学、瑞士洛桑联邦理工学院团队在光电催化水分解制氢领域取得的联合研究进展。

这项研究被称为“High carrier mobility along the [111] orientation in Cu2O photoelectrodes”。基于溶液电化学外延生长技术，团队制备了三种不同方向的单晶氧化铜(Cu2)O)膜结合飞秒暂态反射光谱量化分析了Cu2O的各种光电特性，基于分析结论，开发制备了以[111]为主要晶体取向的多晶Cu2O光电极，完成了光电催化制氢特性的突破。

氢能具有零碳、绿色、能量密度高的优点，对碳达峰碳中和的实现具有重要意义。今年，氢能产业首次被写入《政府工作报告》作为前沿新产业，是发展新生产力的重要方向之一。

氢能产业全面崛起的关键在于降低绿氢制备成本。光电催化水分解技术是一种潜在的可再生资源技术，可以直接将间歇性太阳能转化为氢能。Cu2O作为一种天然的p型半导体，具有原料储备丰富、制备工艺简单、带缝狭窄、能级位置合适等优点。它是一种高效廉价的光电催化氢电极的“明星”材料。

光生载流子分离和传输效率的提高是提高Cu2O光电催化性能的关键。目前，学术界对Cu2O体相内载流子的复合过程研究较少。

南开大学罗景山教授团队联合英国剑桥大学Samuel，以揭示不同晶体取向对Cu2O体相内载流子复合的影响机制。 D. 瑞士洛桑联邦理工学院Michaelaelael教授团队 GräAnderstzel教授和 选择溶液电化学Cu2O薄膜外延生长技术的Hagfeldt教授团队，[111]的成功准备、单晶Cu2O光电极具有[110]和[100]晶体取向。

随后，团队对Cu2O电极的光电特性进行了分析，数据显示，单晶Cu2O沿[111]晶向的载流子迁移率、电导率和载流子扩散长度都比较好，显示出相对较大的光电流强度。

图 a 电化外延生长设备；单晶外延层在Si衬底上的x射线衍射图和EBSD产生的极图(c)，以圆圈突出反射；晶体取向为(100) (d)、(110) (e)和(111) (f)的15 nm 暂态反射光谱，单晶Cu2O膜；g AM1.5模拟太阳 G光下传统的多晶Cu2O和[111]定向增强多晶Cu2O光电负极[poly-Cu2O (111)]电流强度-电压响应曲线；h poly-Cu2O (1111)光阴极为0.5 V (vs. RHE) 产氢法拉效率下稳定性测试。

根据分析数据，团队成功制备出具有高纯度[111]晶体导向的多晶Cu2O光电极，显示出[111]方向电子特性的优势，最终将Cu2O光电极为0.5。 V (vs. RHE) 当光电流强度提高到7时 mA cm−2 (电沉积光电极比以前提高了70%)。

此外，该团队还探索了截至Cu2O光电极稳定性的影响，并揭示了[111]晶向和(111)晶面截至暴露面给了Cu2O光阴极更好的稳定性。

据报道，该结果创新性地开发了制备单晶Cu2O薄膜的溶液电化学延伸生长技术，量化分析了不同晶面向Cu2O薄膜的光电特性，揭示了不同晶面向光电特性对体相载流子复合的影响。

基于这一发现，该团队刷新了平板Cu2O光阴极的催化性能，通过进一步增强多晶Cu2O光电极的晶向[111]。

这一发现为改善和改善氧化物在光伏、晶体管、探测器和太阳燃料等方面提供了广泛的应用策略。

多年来，罗景山教授团队一直专注于提高Cu2O光电催化制氢性能。采用纳米结构策略，使Cu2O光阴极饱和光电流强度在世界上首次达到10。 mA cm−2 (Nano Letters, 2016, 16, 1848–在此基础上，采用新型Ga2O3电子传输层，1857，Cu2O光阴极产氢起始电位成功提升至1。 V (vs. RHE)的记录值(Nature Catalysis, 2018, 1, 412–420)；对Cu2O光电极的降解机制进行了系统研究。(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 46, 55080–55091)；最近，Cu2O光电极光电压在双界面层战略的基础上进一步提高到1.07 V (Nature Communications, 2023, 14, 7228)。

电子信息与光学工程学院罗景山教授是该论文的共同通信作者，南开大学是该论文的通信单位之一。

本文仅代表作者观点，版权归原创者所有，如需转载请在文中注明来源及作者名字。

免责声明：本文系转载编辑文章，仅作分享之用。如分享内容、图片侵犯到您的版权或非授权发布，请及时与我们联系进行审核处理或删除，您可以发送材料至邮箱：service@tojoy.com