【复材资讯】熊伟团队Science新成果

01【科学背景】

在有机半导体材料里，激子的能量传输常受限于扩散过程，效率低成了制约有机光伏器件发展的瓶颈。腔体促进的能量转移是在多个极化激元系统中能观察到的现象，不管是分子间还是分子内。不过，振动能量转移仅在高度均匀的系统中得到证实。理论上，相干腔增强能量转移归因于离域的极化激元波函数。非均匀性会对离域产生较大不利影响，进而影响能量转移。

在本研究中，通过结合二维红外光谱和分子动力学模拟，研究了非均匀展宽对极化激元动力学的影响，特别是超快能量转移和构象交换。重要的是，实验验证了离域标准对于克服能量无序并恢复能量转移至关重要。美国加州大学圣地亚哥分校的熊伟团队建立了严格的离域标准，要求集体耦合强度超过非均匀线宽的三倍，以维持极化激元的相干性。相关研究成果以“Overcoming energy disorder for cavity - enabled energy transfer in vibrational polaritons”为题，发表在国际顶级期刊Science上。

据相关讲座信息，熊伟教授来自加州大学圣地亚哥分校化学与生物化学系，现任该校全职教授和Kent Wilson学者，还是美国科学促进会会士、Sloan研究员、Coblentz奖和Journal of Physical Chemistry C讲座奖获得者。他在2006年获得中国北京大学理学学士学位，随后加入威斯康星大学麦迪逊分校Martin Zanni教授的研究小组，于2011年获得博士学位。在麦迪逊分校时，主要致力于开发新型二维振动光谱研究固态材料表面的分子。2011年加入科罗拉多大学博尔德分校，与Margaret Murnane教授和Henry Kapteyn教授合作开发用于纳米粒子的超快测量和时间分辨光电子能谱的台式XUV光源。2014年进入加州大学圣地亚哥分校任教，其研究重点是使用和开发超快非线性光谱和成像工具来揭示材料的分子结构和动力学，包括极性体系的超快动力学、自组装材料中的客体分子吸附、有机材料界面上的飞秒电荷转移动力学。

02【科学贡献】

图1、在非均匀和均匀极限下，2,6 - 二叔丁基苯酚（DTBP）极化激元动力学的示意图。© 2025 Science

图2、液体中的超快动力学。© 2025 Science

图3、固体中的超快动力学。© 2025 Science

03【 创新点】

1、强调了增强腔场，如等离子体与光子热点，以及微型化腔体积对未来极化激元系统设计的重要性，以利用能量转移并实现化学控制。

2、液体和固体形态下的DTBP在振动强耦合条件下的超快交换动力学显示，较大的非均匀线宽可能会削弱极化激元的离域并阻止速率的改变。

3、DTBP的超快构象交换动力学通过二维红外光谱得到广泛研究。这种化合物能形成接近均匀极限的晶体固体，其在十二烷中的饱和溶液（液体）因存在各种氢键相互作用，代表了非均匀极限。该化合物可通过氢键的断裂和形成或者振动能量转移来进行构象转换，为了解非均匀展宽如何影响极化激元修饰的动力学提供了理想测试平台。

04【 科学启迪】

本文解析液体和固体形态下的2,6 - 二叔丁基苯酚（DTBP）在振动强耦合条件下的超快交换动力学，表明较大的非均匀线宽可能会削弱极化激元的离域并阻止速率的改变。为克服定位并恢复腔体促进的振动能量转移，需通过减少能量无序或增强耦合强度来满足更严格的三倍离域标准。

鉴于分子系统中非均匀展宽的普遍性，本研究突出了增强腔场和微型化腔体积对未来极化激元系统设计的重要性，以利用能量转移并实现化学控制。对于极化激元化学的合理设计，依赖于振动能量转移的反应是首选，因为振动强耦合可能会通过影响振动能量转移来改变它们的反应路径。进入超强耦合可能是克服许多系统中能量无序导致的定位所必需的，这需要超越Tavis - Cummings模型的理论方法，如Pauli - Fierz哈密顿量。

更广泛地说，利用腔场来减轻由能量无序引起的定位，或者更一般地说，缺陷的概念可能远远超出化学领域，对光物理、光生物学和材料科学都有影响。除能量转移外，其他集体现象，如极化激元传播、空间相干性和导电性，也可能是离域的潜在指标，且能从极化激元所实现的相干离域中受益。

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